2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。 《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
演员：钉宫理惠 立野香菜子 田村由香里 泽城美雪 桧山修之 野岛健儿 小林由美子 矢作纱友里 皆口裕子 清水香里 白石凉子 松冈由贵 野上尤加奈 水谷优子 矢岛晶子 齐藤贵美子 渡边美佐 桑岛法子 小林优 平川大辅 吉野裕行 近藤隆 小林晃子 杉田智和 斋藤千和 安元洋贵 森川智之 川原庆久 黑田崇矢 熊井统子 三瓶由布子 井口裕香 仪武祐子 武虎 增田由纪 矢口麻美 松本大 木村雅史 服卷浩司 望月健一 田坂秀树 城山坚
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演员：井元由香 小林希唯 冈田浩晖 石田太郎 富田耕生 若本规夫 泷口顺平 青野武 池田胜 八代骏 古川登志夫 千叶繁 江原正士 土师孝也 井上伦宏 爱河里花子 麻生智久 天田真人 佐佐木健 涉谷茂 志村知幸 杉田智和 铃村健一 园部启一 千叶进步 肥后诚 小山茉美 皆口裕子 松本梨香 隆大介 柳濑嵩 永井豪 林优 本多俊之 冈田梢 DJ太郎 福之上达也 鲇贝健 铃木裕介
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